地块特征参数对土壤污染风险评估的影响
陈 晨
（上海市政工程设计研究总院＜集团＞有限公司，上海 200092）
土壤污染风险评估是指针对当前或未来可能暴露于污染地块的敏感人群，评估污染物对其健康造成不利影响的特征和概率。评估模型常用参数分为污染物性质参数（毒性参数、理化参数等）、地块特征参数（土壤理化参数、水文地质参数等）、暴露受体参数（身高、体重、暴露周期、暴露频率等）等。
各参数的取值可对评估结果造成不同程度的影响。刘丹青等[1]在研究暴露受体参数对土壤中多环芳烃类污染影响的敏感性时发现，致癌风险与体重呈反向变化，与暴露周期、暴露频率、每日摄入土壤量、暴露皮肤表面积呈同向变化。陈德胜等[2]在研究土壤理化参数（土壤容重、颗粒密度、含水率、毛管层厚度、地下水埋深、土壤有机质含量等）对1,2-二氯乙烷和氯仿的地下水污染风险不确定性的影响时发现，由于污染物浓度和毒性参数不同，所以不同地块特征参数对不确定性的贡献率不同。吴鹏等[3]在研究含水率、土壤容重和地下水埋深等对地下水中挥发性有机物污染影响的敏感性时发现，土壤含水率、土壤容重和地下水埋深与风险控制值为正相关关系。
HJ 25.3—2019《建设用地土壤污染风险评估技术导则》规定部分地块特征参数的取值须采用或应优先采用现场测定值。因现有研究缺少该类参数对土壤污染风险影响的系统研究，故无法判断该类参数对评估结果的影响程度。因此，有必要对需现场测定的地块特征参数开展敏感性分析，对于敏感程度较高的参数，应特别注意其测定方法的规范性及取值合理性，以提高风险评估结果的准确性。
采用HJ 25.3—2019的评估模型研究需现场测定的地块特征参数对土壤和地下水污染风险的影响，并对影响的相关性和敏感程度进行分析，可为更精准地开展土壤污染风险评估提供理论参考。
1.1 污染物及地块特征参数
从GB 36600—2018《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》要求的污染物中，选择理化性质存在明显差异的多类污染物（包括重金属、无机物、挥发性有机物等），在各类污染物中分别选择具有不同毒性特征（基于是否具有各项毒性参数）的18种污染物（包括砷、镉、六价铬、钴、汞、氰化物、铜、锑、甲基汞、四氯化碳、氯仿、1,1-二氯乙烷、1,1,1,2-四氯乙烷、1,2,3-三氯丙烷、1,1-二氯乙烯、1,1,1-三氯乙烷、1,2-顺式-二氯乙烯、氯甲烷）作为研究对象。
各污染物毒性相关参数和理化参数可参考HJ 25.3—2019附录B。由于HJ 25.3—2019中未给出汞和氰化物土壤—有机碳分配系数（Koc）值，根据GB 36600—2018编制说明，直接利用汞和氰化物的土壤固相—水中污染物分配系数（Kd）进行计算，汞和氰化物的Kd值分别为52和9.9 cm3/g。
根据HJ 25.3—2019，优先采用实际测定值的地块特征参数中选择7个参数作为研究对象。各研究参数的具体取值见表1。
表1 关注地块特征参数取值及其变化后取值
表层污染土壤层厚度、下层污染土壤层厚度、地下水埋深的模拟取值根据项目经验确定，空气中可吸入颗粒物（PM10）含量取值可依据2019年上海市生态环境状况公报，土壤有机质含量、污染源区面积和污染源区宽度取值可选择HJ 25.3—2019附录G中表G.1的推荐值。研究采用单因素局部分析法，分别将各研究参数取值增加50%，记录风险评估结果的变化，并据此分别计算各研究参数对风险评估影响的敏感程度。
风险评估计算中，有少量参数的具体取值需依据考察参数的变化而变化，对此，需说明：①假设土壤污染连续分布在表层和下层土壤中，表层污染土壤层厚度和下层污染土壤层埋深的取值相等；
②假设非饱和土层厚度的取值为地下水埋深与土壤地下水交界处毛管层厚度（hcap）的差值，hcap取值选择HJ 25.3—2019附录G中表G.1的推荐值5 cm。
1.2 暴露对象及暴露途径
以规划第一类用地中居住用地为例开展风险评估，暴露对象为居住用地中可能暴露在污染地块的未来居民的儿童和成人。对于致癌效应，考虑其终生暴露危害，可根据儿童期和成人期暴露评估污染物终生致癌风险；
对于非致癌效应，儿童体重较轻、暴露量较高，可根据儿童期暴露评估污染物非致癌危害效应。
根据HJ 25.3—2019，选取的暴露途径包括：经口摄入土壤（OISER）、皮肤接触土壤（DCSER）、吸入土壤颗粒物（PISER）、吸入室外空气中来自表层土壤的气态污染物（IOVER1）、吸入室外空气中来自下层土壤的气态污染物（IOVER2）、吸入室内空气中来自下层土壤的气态污染物（IIVER1）等6种土壤污染物暴露途径；
吸入室外空气中来自地下水的气态污染物（IOVER3）、吸入室内空气中来自地下水的气态污染物（IIVER2）、饮用地下水（CGWER）等3种地下水污染物暴露途径。
1.3 暴露参数
除选取为研究对象的参数外，其余参数均采用HJ 25.3—2019附录G中表G.1的“第一类用地”推荐值。污染物在表层土壤和下层土壤中质量分数均假定为1 mg/kg，在地下水中质量浓度假定为1 mg/L。
1.4 风险评估及敏感性分析模型
采用HJ 25.3—2019附录A,B,C,E和F中的模型开展暴露评估、毒性评估和风险表征，并计算污染物在土壤和地下水中的风险控制值。采用HJ 25.3—2019附录D中的不确定性分析模型，计算各暴露途径的风险贡献率。各参数对风险控制值的敏感性比值计算公式为：
式中：SRRBIL为参数对风险控制值的敏感性比值；
P1和P2分别为参数P变化前、后取值；
Y1和Y2分别为按P1和P2计算的基于致癌效应或非致癌风险的风险控制值。
利用敏感性比值表征参数敏感性，即参数变化对风险控制值的影响。根据敏感性比值的正负说明其相关性，敏感性比值为正，说明参数与风险控制值正相关，参数值越大，风险控制值越大，即污染物的浓度限值越宽松，说明污染风险越低。敏感性比值绝对值的大小说明敏感程度高、低，比值绝对值越大，则参数敏感性越高，对风险控制值影响程度越强。
2.1 暴露风险贡献率
所有参数均使用原取值进行风险评估，根据风险评估结果计算各暴露途径的致癌风险和非致癌危害商贡献率。不同暴露途径对土壤的致癌风险和非致癌危害商的贡献率见表2。
表2 土壤致癌风险和非致癌危害商贡献率
由表2可以看出，针对土壤污染风险，重金属、无机物和甲基汞以经口摄入为主要暴露途径，有机物以吸入室内空气中来自下层土壤的气态污染物为主要暴露途径。各暴露途径的贡献率与污染物的毒性特征和理化性质有关（如镉、六价铬和钴没有经口摄入的致癌毒性且不具有挥发性），因此，这3种污染物只有通过吸入土壤颗粒物的暴露途径存在风险，该途径贡献率为100%。
不同暴露途径对地下水的致癌风险和非致癌危害商的贡献率见表3。
由表3可以看出，针对地下水污染风险，除氯甲烷外的其他污染物均以饮用地下水为主要暴露途径。和上述不具有某项毒性参数的污染物类似，氯甲烷仅存在呼吸吸入的非致癌毒性，因此，通过饮用地下水不存在风险，其非致癌危害通过吸入室内空气中来自地下水的气态污染物的贡献率最高。
表3 地下水致癌风险和非致癌危害商贡献率
将表2和表3中吸入室外空气和室内空气中气态污染物的2种暴露途径进行对比发现，吸入室内空气中气态污染物的贡献率均高于吸入室外空气，推断原因是因为暴露人员在室内暴露时间较长，以及污染物在室内环境中不易扩散这2个因素造成。
2.2 相关性和敏感性
地块特征参数对土壤和地下水的致癌和非致癌风险控制值的敏感性比值分别见表4和表5。在选取的污染物中，部分污染物由于不具有致癌毒性或者目前研究缺乏有效数据确定其毒性参数取值，故无法计算致癌风险控制值，其敏感性比值在表4和表5中以“-”表示。
表4 地块特征参数对土壤致癌风险和非致癌控制值的敏感性比值
表5 地块特征参数对地下水致癌风险和非致癌风险控制值的敏感性比值
2.2.1 相关性分析
由表4可以看出，地下水埋深对土壤风险控制值的敏感性比值为0，说明其变化不影响土壤污染风险；
表层污染土壤层厚度、下层污染土壤层厚度、土壤有机质含量和PM10含量等参数对地下水风险控制值的敏感性比值为0，其变化不影响地下水污染风险。
由表4和表5可以看出，表层污染土壤层厚度、土壤有机质含量、地下水埋深和污染源区宽度等参数的敏感性比值结果为正，说明其参数值越大，风险控制值越大，污染风险越低；
相反，PM10含量、下层污染土壤层厚度和污染源区面积等参数的敏感性比值结果为负，说明参数值越大，污染风险越高。
土壤有机质含量越高，对污染物的吸附固定作用越强，污染物扩散能力越低，污染风险越低。TOTSCHE等[4]和KLAUS等[5]的研究表明，土壤中的有机质可降低多环芳烃及含氯农药的迁移能力。污染物吸附在土壤颗粒上，PM10含量越大，空气中可吸入土壤颗粒的总量越大，污染物通过吸入土壤颗粒物进入人体的含量越高[6]，污染风险越高。
污染源区宽度代表污染源区垂直于污染物迁移方向（风向或地下水流向）的宽度，当污染源区面积固定时，污染源区宽度越宽，污染物在污染源区内迁移的长度越短，越容易扩散稀释，污染风险越低。污染源区面积越大，扩散迁移出的污染物总量越高；
且当污染源区垂直污染物迁移方向的宽度固定时，污染源区面积越大，污染物迁移的长度越长，越不易扩散，污染风险越高。
地下水埋深越深，包气带越厚，污染物经包气带迁移时，挥发弥散、土壤吸附、微生物降解等作用可以减缓污染物的迁移速度或降低污染物迁移至地下水的浓度[7-10]。因此地下水埋深越深，地下水污染风险越低。
2.2.2 敏感性分析
由表4可以看出：①对于重金属、无机物和甲基汞的土壤致癌风险控制值仅PM10含量有影响；
而对于有机物，土壤有机质含量的影响敏感性最高，PM10含量的影响敏感性最低。推断原因可能是由于土壤有机质吸附固定等作用对有机污染物的影响更为显著，其对有机物风险的影响敏感性更高；
②对于除汞之外的重金属和甲基汞的土壤非致癌风险控制值仅PM10含量有影响；
对于汞和氰化物，由于其均具有挥发性，污染源区面积的影响敏感性最高，PM10含量的影响敏感性最低。土壤有机质含量对汞和氰化物无影响主要是由于这2种污染物的Kd值为直接取值，而不是经土壤有机质含量计算所得。对于有机物的土壤非致癌风险控制值，与土壤致癌风险类似，各参数中土壤有机质含量的影响敏感性最高，PM10含量的影响敏感性最低。
由表5可以看出：①对于有机物的地下水致癌风险控制值，地下水埋深的影响敏感性最高，污染源区垂直于污染物迁移方向的宽度的影响敏感性最低；
②对于除氰化物之外污染物的地下水非致癌风险控制值，地下水埋深的影响敏感性最高，污染源区垂直于污染物迁移方向的宽度的影响敏感性最低；
而对于氰化物，污染源区面积的影响敏感性最高，污染源区垂直于污染物迁移方向的宽度的影响敏感性最低。地下水埋深、污染源区面积和污染源区垂直于污染物迁移方向的宽度对地下水风险控制值的影响敏感性没有显著差异。
多个参数对有机物的土壤和地下水污染均有影响，其中土壤有机质含量对有机物的土壤污染影响程度最高，地下水埋深对有机物的地下水污染影响程度最高。根据HJ 25.2—2019《建设用地土壤污染风险管控和修复监测技术导则》，土壤有机质含量的分析测试应按照GB 50021—2001《岩土工程勘察规范》执行，其中对测定方法的要求为灼失量实验；
而GB/T 50123—2019《土工试验方法标准》中规定的土壤有机质试验方法为重铬酸钾容量法。不同有机质检测方法测定的结果也不尽相同[11]。地下水埋深的测定主要参考HJ 164—2020《地下水环境监测技术规范》中的规定。
在土壤污染风险评估的实际工作中，土壤有机质含量和地下水埋深等地块特征参数的测定方法未引起较多关注，不同地块使用的测定方法存在差异。测定方法不规范或结果不准确均可导致风险评估结果出现较大偏差，建议规范对地块特征参数的测定方法，以进一步提高土壤污染风险评估质量。
（1）本次研究的地块特征参数中，地下水埋深对土壤污染风险无影响，表层污染土壤层厚度、下层污染土壤层厚度、土壤有机质含量及PM10含量等参数对地下水污染风险无影响。表层污染土壤层厚度、土壤有机质含量、地下水埋深及污染源区垂直于污染物迁移方向的宽度等参数与风险控制值呈正相关，PM10含量、下层污染土壤层厚度及污染源区面积等参数与风险控制值呈负相关。
（2）仅PM10含量对除汞之外的重金属和甲基汞的土壤污染风险有影响，对汞和氰化物的土壤致癌风险有影响；
污染源区面积对其土壤非致癌风险影响程度最强。土壤有机质含量对有机物的土壤污染风险影响程度最强。
（3）污染源区面积对氰化物的地下水非致癌风险影响程度最强。地下水埋深对汞和有机物的地下水污染风险影响程度最强。
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